La fundación de Chajarí es el resultado de una acción conjunta del gobierno provincial y del gobierno nacional, ante una necesidad social y económica de poblar algunas regiones del país.
El gobierno provincial, mediante la Ley de Fundación de fecha 28 de Mayo de 1872 crea Villa Libertad, y el Gobierno Nacional promueve la colonización, comenzando la radicación de los primeros colonos a partir de 1876. Estos primeros inmigrantes provenian de las siguientes regiones de Italia: Veneto, Lombardía, Tretino, Aldo Adigio y Friulli.
Villa Libertad es el primer ensayo colonizador organizado por el Gobierno Nacional; es una especie de colonia piloto, cuyo éxito indujo a establecer centros agrícolas del mismo tipo en diversos lugares del país.
En 1889 instala su primer gobierno municipal. En 1934 cambia el nombre de Villa Libertad por el de su estación de Ferrocarril: Chajarí.
En 1942, su municipio es declarado de primera categoría.